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无限层和双层镍氧化物超导研究进展

日期： 2023-12-06
浏览次数: 79
来源：中国科学院物理研究所


在重费米子、铜氧化物、铁基等非常规超导体中，电子通过相对运动克服库仑排斥，诱导自身配对产生超导电性，是目前已知的实现常压高温超导的唯一途径。因此，建立不同于常规电-声耦合配对机制的非常规超导理论，是探索常压下高温甚至室温超导的必然要求。
镍氧化物超导是近几年新发现的非常规超导体系，分子式为Rn+1NinO3n+1或Rn+1NinO2n+2，其中R代表稀土元素Nd、La、Pr等。2019年，美国科学家首先在无限层镍氧化物Nd1-xSrxNiO2薄膜中发现超导电性；2023年，中国科学家又在双层镍氧化物La3Ni2O7块材中通过施加高压发现接近80 K的高温超导电性。镍氧化物超导的发现最初受到铜氧化物高温超导的启发，因此其超导是否与铜氧化物超导机理相似，引起了学术界的关注。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心EX9组的杨义峰研究员长期从事非常规超导机理研究，发展了重费米子超导理论计算框架，预言了CeCu2Si2超导的s±配对［PRL 120, 217001 (2018)］、UTe2超导的拓扑平庸的自旋三重态配对［PRL 123, 217002 (2019)］、YbRh2Si2超导在磁场下从d波自旋单态到px+ipy波自旋三重态的转变［PRB 100, 085132 (2019)］，还扩展到其他关联电子体系，给出了Sr2RuO4中dx2-y2+ig自旋单态超导的多极矩涨落配对机制［PRB 106, 054516 (2022)］，解释了铜氧化物过掺杂区由超导相位涨落导致的奇异谱学特征［PRB 108, 054506 (2023)］。在镍氧化物超导发现之后，杨义峰研究员又和清华大学的张广铭教授、中国科学院大学卡弗里理论科学研究所的张富春教授合作，提出了无限层镍氧化物超导的Mott-Kondo理论（2020年）和双层镍氧化物超导的两分量理论（2023年）。
在无限层镍氧化物RNiO2中，Ni一般认为是+1价，dx2-y2轨道接近半满，类似于铜氧化物，因此有人认为两者类似，均可用单带Hubbard模型描述。杨义峰研究员和合作者提出了无限层镍氧化物的Mott-Kondo理论，指出该体系的母体实际上为自掺杂的Mott绝缘体。不同于铜氧化物，无限层镍氧化物中在费米能附近存在导带，Ni1+上有少量电子会转移到导带，并和dx2-y2轨道上的局域自旋发生反铁磁耦合，产生Kondo物理，更类似低载流子密度Kondo晶格［PRB 101, 020501(R) (2020)］，继而有可能导致不同于铜氧化物的s波或d+is波配对［PRB 102, 220501(R) (2020)］。这一理论比较自然地解释一些基本实验观测，产生了广泛影响并受邀撰写综述［Front. Phys. 9, 801236 (2022)］，但也引起了一些争议。有人认为相关实验现象可以用无序效应解释，不需诉诸于Kondo物理，因此要为Mott-Kondo理论的预言给出更加充分的实验支持。最近，杨义峰研究员和合作者开展了一系列的实验和理论研究，部分解决了这些争议：
（1）和北京师范大学的聂家财教授课题组合作，系统测量并分析了Nd1-xSrNiO2在极低温下的输运行为，发现电阻从0.04 K到40 K跨越三个数量级的温度范围内，完美符合Kondo模型的理论预言，且在极低温下呈现费米液体行为，排除了无序的影响。相关文章发表于《国家科学评论》［Natl. Sci. Rev. 10, nwad112 (2023)］。
（2）和上海纽约大学的陈航晖教授课题组合作，利用第一性原理结合动力学平均场方法仔细计算分析了NdNiO2的基态性质，发现在合理的参数区间，Ni-dx2-y2轨道上的电子会部分转移到Nd的d轨道上，从而导致电荷序的能量低于反铁磁序的能量，不但解释了实验发现的周期3a的电荷条纹序，也有助于理解该体系中反铁磁相的缺失。这一机制依赖于费米能附近导带的存在及其引发的自掺杂效应，和铜氧化物中电荷序的形成机制不同，是Mott-Kondo理论的独特性质。相关文章发表于《自然？通讯》［Nat. Commun. 14, 5477 (2023)］。
（3）和北京大学的王健教授课题组合作，系统测量了Nd0.8Sr0.2NiO2超导薄膜输运性质的角度依赖，发现在极低温和低磁场下超导态表现出很好的各向同性，在外加磁场下会出现四重旋转对称的d波分量，强磁场下又会出现二重旋转对称分量，可能来自电荷条纹序。这些结果符合Mott-Kondo理论的预期，不同于铜氧化物。相关文章发表于《自然？通讯》［Nat. Commun. 14, 7155 (2023)］。
上述实验和理论进展为无限层镍氧化物的Mott-Kondo理论提供了新的证据，并表明无限层镍氧化物超导体是一类有自己独特性质的非常规超导体系，具备重费米子和铜氧化物的双重特征，为探索新物理提供了的新的材料基础。
在双层镍氧化物高温超导体La3Ni2O7中，Ni为+2.5价，其dz2轨道接近半满，dx2-y2轨道接近1/4占据。杨义峰研究员指导学生进行了第一性原理结合动力学平均场理论的强关联电子结构计算，发现dz2轨道局域性较强，具有Mott局域化和巡游准粒子带共存的强关联特征，而dx2-y2轨道则具有极好的巡游性，两个轨道之间同时存在极强的Hund耦合和杂化效应，两种因素的竞争会在费米能附近产生dz2准粒子平带［arXiv:2307.06806 (2023)］。在此基础上，他和合作者构建了双层镍氧化物超导的最小模型，提出了其高压下高温超导的两分量理论，认为体系的基本结构单元是双层NiO2面，层间通过顶点氧耦合，从而导致了很强的层间反铁磁超交换作用，诱导出dz2准粒子的层间自旋单态配对，这些较为局域的库珀对本身不能超导，但可以通过和较为巡游的dx2-y2电子杂化在格点间发生位相相干，形成准二维的高温超导电性。同时又指导博士生秦琼进行了系统的数值模拟，给出的超导转变温度随调控参数非单调演化和实验一致，发现在合理参数区间，Tc和层间超交换作用呈近似线性关系；并指出该材料双层结构的独特调控性质，且dz2空穴对高温超导的形成不可或缺，建议可通过空穴掺杂或施加单轴压力进一步提高Tc；还预言双层镍氧化物高温超导具有扩展的s波对称性，在各个费米面上的符号依赖于其成键或反键性质。
两分量理论代表了一种新的配对机制，揭示了双层镍氧化物高温超导和铜氧化物高温超导的本质区别，对探索超导新机理具有重要意义。相关文章作为快报发表于《物理评论B》［Phys. Rev. B 108, L140504 (2023)；Phys. Rev. B 108, L201108 (2023)］。
上述进展揭示了无限层和双层镍氧化物超导体系的独特性质，不同于重费米子、铜氧化物、铁基等先前已知的非常规超导家族，所提出的超导新机理可以为探索新型高温超导材料提供参考。相关工作得到了中国科学院、国家自然科学基金委和科技部项目的支持。
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