福建物构所“无机离子印迹吸附剂”捕获放射性铯研究取得新进展
日期：
2024-06-06
浏览次数:
21
核工业的可持续发展与放射性废物的妥善处置密切相关。137Cs是乏燃料中γ放射性的主要来源之一，由于其放射性强、溶解度高、易迁移等特点，一旦释放到环境中，会对生态系统造成极大危害。环境放射性污染修复和乏燃料处理迫切需要高选择性捕获137Cs+离子。然而，由于强烈的库仑相互作用，传统Cs+吸附剂的吸附性能常会受到竞争离子（尤其是高价态金属离子）的极大影响。从复杂的放射性废液环境中高选择性分离铯仍然是一个挑战。在国家杰出青年科学基金、国家级支持人才项目、国家自然科学基金面上项目、福建省人才项目等支持下，中国科学院福建物质结构研究所物质结构研究中心黄小荥课题组冯美玲研究员带领的放射性污染控制研究团队提出了一种具有离子识别-分离能力的“无机离子印迹吸附剂”的构筑策略，在复杂环境中高选择性捕获Cs+离子方面取得了突破性进展。基于这一策略制备了对Cs+具有“印迹效应”的金属硫化物Cs2.33Ga2.33Sn1.67S8·H2O（FJSM-CGTS），其K+离子活化产物Cs0.51K1.82Ga2.33Sn1.67S8·H2O（FJMS-KCGTS）对Cs+离子的吸附容量达到246.65 mg/g。通过“印迹效应”和软碱性S2-位点对Cs+离子的亲和力的协同作用，大大提高了层状金属硫化物对Cs+的选择性（图1）。FJSM-KCGTS可以在高浓度竞争离子（K+、Ca2+、Na+、Mg2+、Sr2+和Eu3+）存在下高选择性地捕获Cs+离子，并对核工业生产过程中产生的实际含137Cs+废液表现出卓越的处理能力，能将废液中137Cs活度浓度显著降低98%以上（图2）。FJMS-KCGTS可作为离子交换柱的固定相快速、便捷地动态处理含铯废液，有效减小废物体积（图2）。这些优异特性表明FJSM-CGTS/FJMS-KCGTS在放射性铯修复领域具有潜在的应用前景。重要的是，他们获得了无机离子印迹吸附剂及其K+活化和Cs+捕获后的单晶结构，明确了Cs···S的相互作用模式，直观、清晰地揭示了无机离子印迹吸附剂捕获Cs+的“离子印迹”过程（图3）。密度泛函理论（DFT）计算证实了Cs+的选择性捕获能力源于硫化物阴离子层与Cs+离子的强相互作用。通过结构对比分析，探究了构效关系，结果表明相对坚固的波浪型层结构和软碱性S2-位点与Cs+离子的强相互作用，使得FJSM-CGTS的阴离子层对Cs+离子具有空间限域作用，从而表现出了“印迹效应”和选择性捕获能力，证实了构建“无机离子印迹吸附剂”合成策略的有效性。这种合成策略不仅有望减少功能基团或功能单体类型对印迹聚合物开发的限制，还能将印迹吸附剂的高选择性与无机吸附剂的稳定性、高吸附效率和良好的环境相容性结合起来，制备出的新型“无机离子印迹吸附剂”更适用于放射性废物处理。这项工作首次发展了“无机离子印迹吸附剂”的构建策略，系统性研究了基于此策略发展的层状金属硫化物在复杂溶液中选择性捕获Cs+的性能、机理及构效关系，不仅促进了对结构-性能关系的科学理解，也为开发具有选择性识别和分离关键放射性核素的高效无机吸附材料提供了新思路。相关研究结果已发表在Nat. Commun.杂志上（Nat. Commun.2024,15,4281），文章连接https://doi.org/10.1038/s41467-024-48565-x。该文第一作者为国科大博士生唐俊豪同学。
Hot News
/
相关推荐
2025
-
11
-
28
点击次数:
43
来源：X-MOL通过一种基于溶液化学反应的光学材料方法合成了四个 Pr-phen-酰基氨基酸三元配合物（Pr [CH3（CH2）nCONHCH（CH3）COO]3?phenanthroline，n=4,6,8,10）。镨配合物的分子结构通过 CHN 元素分析、13C 核磁共振（13C-NMR）光谱和傅里叶变换红外（FT-IR）光谱法确定。X 射线衍射和偏振光显微镜显示，Pr（hex-ala）3&#...
2025
-
11
-
28
点击次数:
44
来源：X-MOL腐植酸 （HA） 普遍存在于天然水体中，有可能形成致癌消毒副产物 （DBP），这凸显了有效去除方法的必要性。本研究旨在开发一种稳定、高性能的催化剂，以提高 HA 去除效率。通过浸渍到活性氧化铝（AA）上合成了一种最佳的铈锰改性材料（CM-AA）。其创新之处在于首次利用 Mn-Ce 协同效应，结合臭氧（O?）和过氧化氢（H?O?）构建了三元催化体系。通过正交实验优化制备参数，并采用 ...
2025
-
11
-
27
点击次数:
57
来源:X-MOL结合可见光响应和高效电荷分离的半导体合理设计仍然是光催化中的根本挑战。我们报告了一种镧系合成策略，用于合成一系列对可见光响应的铋氧氯化物，LnBi2O4Cl（Ln = Lu， Yb， Er， Eu， Sm， Nd）。镧系离子整合到[Bi2O2]萤石层中，形成三氟矿[Bi2LnO 4]结构，通过电子层间相互作用诱导结构重组。该方法实现了从 500 纳米到 620 纳米的系统性吸收边缘...
2025
-
11
-
27
点击次数:
57
来源：X-MOL研究了基于稀土复合物镧二氧化物（La2O3）预处理的香蕉纤维织物的冲洗和漂白工艺。分析了稀土含量、过氧化氢浓度、氢氧化钠浓度、温度、时间和稳定剂浓度对香蕉纤维织物重量损失比、白色度、毛细作用和断裂强度的影响。优化工艺通过正交测试确定，即稀土镧二氧化物（La2O3）0.25%o.w.f.，氢氧化钠 4.5 克/升，过氧化氢浓度 7.5 克/升，稳定剂 3 克/升，在 75°...